Prsentation PowerPoint

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Caractérisation des dommages dirradiation par
des méthodes optiques - Application aux matrices
inertes pour cibles de transmutation -
C. DALMASSO1, P. IACCONI1, M. BENABDESSELAM1, M.
BEAUVY2
1 Laboratoire de Physique Électronique des
Solides Centre de Recherche sur les Solides et
leurs Applications (LPES-CRESA) EA 1174 Faculté
des Sciences, Université de Nice-Sophia
Antipolis,
2 CEA Cadarache (DEN/CAD/DEC/SESC)
Travaux soutenus par le CNRS-IN2P3
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Sommaire
Introduction Transmutation des déchets et
matrices inertes Techniques expérimentales Premier
s résultats Conclusion et perspectives
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Cedex 2
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Introduction
Les centrales nucléaires génèrent des déchets
quil faut traiter
Actinides Majeurs Uranium, Plutonium
Mineurs 241Am, 243Am, 244Cm, 237Np
Produits de fission 90Sr, 137Cs, 135Cs, 99Tc,
129I
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Introduction
Loi du 30 Décembre 1991 3 axes de recherche

• Axe 1 séparation et transmutation des éléments
  radioactifs à vie longue présents dans ces déchets

• Axe 2 stockage réversible ou irréversible dans
  les formations géologiques profondes

• Axe 3 conditionnement et entreposage de longue
  durée en surface des déchets à vie longue et à
  haute activité

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La transmutation

• Principe de la transmutation modifier les
  noyaux déléments à vie longue

• Objectif transformer les isotopes concernés en
  des corps stables ou à durée de vie nettement
  plus courte ou présentant une radiotoxicité
  moindre

• Comment ? En bombardant les
  déchets avec des neutrons rapides

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La transmutation
Deux voies possibles pour la transmutation

• Voie homogène produits à transmuter (actinides
  et produits de fission) mélangés au combustible

• Voie hétérogène déchets séparés et placés dans
  des capsules  cibles  spécifiques

Cible déchets matrice inerte
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La transmutation
Morphologie des cibles dispersion des déchets
sous forme céramique dans une matrice inerte
céramique
www.cea.fr
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Matrices inertes
Les fissions résultant du processus de
transmutation produisent beaucoup dénergie
Risque de surchauffe et de rupture de la gaine
entourant la cible
Loxyde du radioélément est enrobé dans une
matrice chargée de contenir et dencaisser
lénergie résultant de la transmutation
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Matrices inertes
Cibles de Transmutation Déchets Matrice Inerte
Critères de Sélection
Faible interaction avec les neutrons
Stabilité sous irradiation
Propriétés mécaniques
Propriétés thermiques
Propriétés chimiques
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Matrices inertes
Dégradations de la matrice dite inerte

• Défauts ponctuels (lacunes, interstitiels)

• Défauts ponctuels (lacunes, interstitiels)

A la base des phénomènes thermostimulés

• Défauts étendus (boucles de dislocation, amas de
  défauts clusters)

• Amorphisation

• Gonflement

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Matrices inertes

• Matériaux étudiés oxydes

Magnésie MgO, spinelle MgAl2O4, alumine Al203
Faible interaction avec les neutrons
Température de fusion élevée
Gonflement important (gt 10 ) et amorphisation
après irradiation par certains PF
Forte réactivité avec leau
Faible gonflement après irradiation par des PF
Reltivement stable sous irradiation par neutrons
Gonflement important (? 28 ) sous irradiation
Bonne conductivité thermique

• Stabilité aux rayonnements ? (neutrons,
  particules a, noyaux de recul, produits de
  fission)

• Bombardement aux ions lourds pour simuler
  limpact des produits de fission

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Conditions de bombardement ionique
Bombardements réalisés au GANIL (Caen, France) en
Mai 2003

• Échantillons bombardés sur 1 face avec des ions
  lourds

• Ions utilisés 78Kr de 10,4 MeV/uma soit 811 MeV

82Kr de 4,45 MeV/uma soit 365 MeV
112Sn de 8,96 MeV/uma soit 1 GeV

• Profondeur de pénétration des ions entre 20 et
  60 µm

• Fluences atteintes 4.1012 ions/cm² F
  1.1014 ions/cm²

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Conditions de préparation des échantillons

• Échantillons tronçonnés et polis au CEA
  Cadarache - 1 face polie (celle qui sera
  bombardée) - 1 face non polie

• Pastilles cylindriques de diamètre 5 ou 8 mm et
  de 1 mm dépaisseur

• Recuit des échantillons à 950C pendant 4h

• Thermogramme et spectres démission et
  dabsorption de chaque échantillon réalisés au
  LPES-CRESA avant et après bombardement

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Appareillage de TL

• Dispositif d'irradiation (non représenté)
• Dispositif de chauffage programmé
• Dispositif de détection de TL
• Dispositif d'analyse spectrale

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Spectrométrie dabsorption
Spectrométrie dabsorption Mesure de la
Densité Optique (D.O) ou absorbance
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Mesures de TL Basse Température
Détection des photons à laide dun PM de réponse
entre 200 et 650 nm
Échantillon chauffé sous vide secondaire de 196
C à 300C
Échantillon irradié aux RX à la t de lazote
liquide à une dose de 2,95 Gy
Diminution de lintensité de TL de 36
Échantillon bombardé avec des ions 82Kr à une
dose de 4.1012 ions/cm²
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Mesures de TL Basse Température
Émission des impuretés Cr3
Détection des photons à laide dun analyseur
optique multicanal (AOM)
Émission des centres F
Émission des centres F ou F22 ?
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Mesures dabsorption
Vitesse de balayage 600 nm / minute
Domaine spectral sondé 230 nm ? 800 nm
Spectre enregistré à température ambiante par
rapport à une référence en téflon
Augmentation du coefficient dabsorption
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Mesures dabsorption
Absorption des centres F2
Absorption des centres F
Absorption des centres F2 2
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Mesures dabsorption
BANDES INDUITES PAR LE BOMBARDEMENT
Échantillon bombardé avec des ions 82Kr à une
dose de 2.1013 ions/cm²
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Mesures dabsorption
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Conclusion
Premiers résultats
Diminution de lintensité TL après bombardement
Augmentation du coefficient dabsorption
Apparition de bandes dabsorption induites
Observation de différences avant / après
bombardement
Techniques adaptées à létude de lendommagement
sous irradiation
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Perspectives

• Étude de linfluence de la fluence, de lénergie
  des ions et de la température dirradiation

• Détermination de la nature des défauts observés

• Utilisation dautres techniques en complément de
  la TL

• Fluorescence

• Résonance Paramagnétique Électronique (RPE)

• Spectroscopie dannihilation des positons

• Analyse de la concentration en impuretés
  (activation neutronique)

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