Etude des h

1
Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles
de la dynamique ultra-lente et non stationnaire
dun verre mou, observée par microscopie optique
Sylvain Mazoyer LCVN, Université Montpellier 2 et
CNRS
t
2
Dynamique ultralente et vieillissement

• 1977 Struik vieillissement du PVC
• (Polymer Engineering And Science 1977)

T gt Tg
T
T lt Tg
g
lorsque
avec µ proche de 1
3
Systèmes de la matière molle

• sphères dures colloïdales, systèmes plus
  complexes avec
• interactions attractives ou répulsives PMMA,
  Laponite, ferrofluides
• Dynamique de cage, comportement diffusif

(Liu et al, Nature 1998)
(Weeks et al., PRL 2000)
(Van Megen et al., PRE 1998)
4
Dynamique balistique

• Gel colloïdal (Cipelletti et al., PRL 2000)

• Autres systèmes
• -ferrofluides (Roberts et al., EPL 2005)
• suspensions de particules de laponite
• (Knaebel et al., EPL 2000)
• phase éponge (Fallus et al., PRL 2006)

Déplacement proportionnel au temps
5
Problèmes ouverts

• Mécanismes à lorigine de la dynamique lente?
• Expériences précédentes dynamique hétérogène
  dans le temps et lespace

Origine évoquée hétérogénéités de densité ou
Contraintes internes créées lors du jamming
Relaxation des contraintes internes (Cipelletti
et al., PRL 2000, Bouchaud et Pitard, EPJ E
2002)
Caractérisation spatiale et temporelle
nécessaire
6
Plan

• Système expérimental
• Techniques expérimentales
• Hétérogénéités temporelles de la dynamique
• Hétérogénéités spatiales de la dynamique
• Conclusions et perspectives

7
Système expérimental
6 µm

• Oignons vésicules multilamellaires faits de
  bicouches concentriques de tensioactifs décorées
  de copolymères
• Empilement compact de sphères molles élastiques
  et polydisperses
• T lt 10C liquide-gtT gt 10C verre (changement
  du comportement de la chaîne centrale du
  copolymère)

8
Viscoélasticité du verre mou

• verre G300 Pa, G 30 Pa
• Faible dépendance des modules de stockage et de
  perte avec la fréquence
• Dynamique non stationnaire

9
Vieillissement du verre doignons

• Vieillissement observé en rhéologie et DLS (Ramos
  et al., PRL 2000 et 2005)
• Comportement balistique observé en DLS

Verre
Liquide
T
g
10
Observation par microscopie

• Microscopie optique à faible grossissement entre
  polariseurs croisés
• 1 image / 15 s pendant 24 h

2 cm
200 µm
1.24 mm
1mm
Trempe inversée de 4 à env. 25 C Transition
liquide - verre T(23.30.15)C
11
Film (zoom)
12
Image Correlation Velocimetry

• Découpage des images en sous-régions
• Cross-corrélation spatiale entre paire de
  sous-régions correspondantes
• -gt détermination du déplacement
• Obtention dun champ de déplacement
  coarse-grained

t
13
Tests et résultats gradient de déplacement

• Maillage 16x12
• 78 µm (47 pixels)

14
Tests et résultats Déplacements imposés par
table piézoélectrique

• Précision 0.08 µm (0.05 pix.)

15
Dynamique dun gel doignons Hétérogénéités
temporelles
t 315 s

• Déplacement densemble

• Pics intermittents du déplacement densemble
• Comportement stationnaire

16
Déplacement densemble

• Déplacement densemble

• Pics intermittents du déplacement densemble
• Comportement stationnaire
• Principalement selon laxe longitudinal

17
Déplacement relatif
Déplacement relatif local
18
Déplacement relatif

• Pics intermittents
• Vieillissement

19
Déplacement relatif

• Pics intermittents
• Vieillissement
• Décroissance exponentielle des pics 20 000 s

20
Déplacement carré moyen
2
MSD
i

t
D
t
R
)
,
(
-
(D
)
//
//
w
i

• 3 REGIMES !!!

21
Déplacement carré moyen
2
MSD
i

t
D
t
R
)
,
(
-
(D
)
//
//
w
i

• 3 REGIMES !!!

22
Déplacement carré moyen

• 3 REGIMES
• VIEILLISSEMENT
• Les 3 régimes sont conservés avec lâge

23
Rôle de la température
DR// (mm)
Fluctuations de température

• DT (t , ) (C) T (t ) - T (t )

t
t
DT (C)
w
w
w
Point dobservation
L2 cm
Echantillon
Bulle dair
24
Rôle de la température
25
Rôle de la température
ltDR//gt (mm)
DT (C)
Coefficient délongation thermique
Dr// (mm)
26
MSD et fluctuations de température

• 2 régimes croissance puis plateau

27
MSD et fluctuations de température
28
MSD et fluctuations de température
29
MSD et fluctuations de température

• 2 premiers régimes ont comportement similaire
  mais pas le 3ème

30
MSD et comportement balistique

MSD
)

2
m
Contribution irréversible
m
(

MSD t 1.8

t
gt

irrev
2
//
r
D
Mouvement balistique ???
lt
t
(s)
t 315 s
t
(s)
w
31
Déplacement relatif en fonction du retard

• Pics intermittents
• Corrélation avec la température
• Croissance du déplacement relatif comportement
  irréversible
• Présent à tout âge

32
Déplacement relatif en fonction du retard

• Pics intermittents
• Corrélation avec la température
• Croissance du déplacement relatif comportement
  irréversible
• Présent à tout âge
• Évènements irréversibles situés le long de la
  ligne de base

33
Comportement balistique

• Comportement balistique de la ligne de base

34
Comportement balistique

• Comportement balistique de la ligne de base
• Décroissance exponentielle de la vitesse
  balistique
• 40 000 s

35
Comportement balistique

• Comportement balistique de la ligne de base
• Décroissance exponentielle de la vitesse
  balistique
• 40000 s
• Comparaison avec DLS (Ramos et al. PRL 2001)

36
Conclusion hétérogénéités temporelles

• Dynamique non stationnaire des hétérogénéités
  spatiales ( déplacement relatif)
• Loi de vieillissement exponentielle

• Présence dévènements irréversibles
• Comportement balistique

37
Hétérogénéités spatiales
2 µm
1 µm
t 15 000 s
t 315 s
38
Champs de déplacements

• 2 types de champs de déplacement

Cisaillement longitudinal
Tourbillon
39
Pic de cisaillement réversible
Evènement irréversible
Associé à une dynamique interne irréversible
Associé au variations de température
40
Expériences et simulations antérieures
Liquide surfondu F0.61
Verre 2D de spheres dures F0.837
Brito et Wiart, Cond-mat 0611097
Weeks, Science 2000
41
Trajectoire des événements balistiques
42
Trajectoire des événements balistiques
t
Dr (µm)
//

• Trajectoires rectilignes
• Caractère tourbillonnaire
• Structure invariante avec lâge

43
Conclusion
Fluctuations de la temperature
Cisaillement réversible Corrélé sur L gt 1 mm
Elongation/contraction densemble
Evènements irréversibles Tourbillonaire Corrélé
sur L gt 1 mm
Vieillissement exponentiel 40 000 s
Comportement balistique
44

• Rôle de la température force motrice ?
• A lorigine des réarrangements irréversibles?
• Analogie avec le sur-vieillissement induit par
  cisaillement
• Sur-vieillissement et réarrangements
  irréversibles partiels

• Mécanisme pourrait peut être étendu à dautres
  systèmes à grande fraction volumique

45
Perspectives

• Meilleur contrôle de la température
• Cisaillement mécanique imposé
• Observation simultanée en deux endroits de
  léchantillon